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在苹果手机上设置打电话时使用4G上网的步骤如下。
1、确保您的iPhone已经启用4G网络，进入“设置”界面，点击“蜂窝移动网络”选项。
2、确保“蜂窝移动数据”选项已经开启，这样您的手机就可以使用移动网络。
3、返回到上一级菜单，您会看到“语音与数据”或“蜂窝数据选项”，点击进入，这里您可以设置使用的网络类型。
4、您可以选择使用的网络类型，如果您想在使用蜂窝移动数据时保持电话通话，可以选择“语音＆数据”或“启用LTE”，这样，当您打电话时，手机仍然可以保持在线并使用数据服务，使用此功能可能会增加数据使用量。
即使您按照上述步骤进行设置，某些情况下打电话时上网速度可能会受到影响，使用移动数据通话可能会增加您的流量消耗和费用，建议在不需要高速上网的情况下优先考虑使用Wi-Fi通话或使用VoLTE等高质量通话技术，也请确保您的运营商支持在通话时使用移动数据服务。
步骤仅供参考，具体的操作可能会因为手机版本或系统更新有所不同，如有任何疑问或遇到困难，建议查阅苹果官方指南或联系运营商获取帮助。